近日，国际权威学术期刊《自然-通讯》（Nature Communications）以“General synthesis of ultrafine metal oxide/reduced graphene oxide nanocomposites for ultrahigh-flux nanofiltration membrane”为题，在线报道了我校化工学院龙东辉教授团队在高分散金属氧化物/石墨烯通用合成方法研究领域的最新成果。
石墨烯基复合材料是石墨烯应用领域中的重要研究方向。在发挥二维石墨烯原有性质的同时，通过引入其他材料（如金属氧化物），使得各成分之间形成协同效应，能够拓展石墨烯材料在电化学能量储存、传感材料和催化剂等领域的应用前景。近几年来，石墨烯基纳米复合材料的制备方法日趋成熟，但仍有许多问题待解决。第一，如何实现金属氧化物/石墨烯纳米复合材料组分之间的分散性、相容性以及纳米结构和尺寸的控制。第二，如何抑制二维复合材料的团聚行为，实现溶液相的高度分散。第三，不充分的界面反应将损害协同效应，弱化复合材料的性能。第四，复合材料的合成机制及协同作用机理还需深入研究。
图片说明：“界面诱导成核”的合成策略
基于此，该研究提出了一种简便通用的“界面诱导成核”的合成策略，利用氧化石墨烯表面上的含氧官能团作为快速异相成核的位点，通过表面扩散控制颗粒成长，进而在二维表面上形成3nm尺寸、单分散和高密度负载的系列金属氧化物（ZnO、CoO、CuO、MgO、Fe2O3、Nb2O5、CdO、 La2O3、MoO3等）纳米颗粒。统计发现，超细纳米颗粒的面密度均为9个/10×10nm2，且不随反应时间和反应物浓度而改变，对应于“异相成核-扩散控制生长”的颗粒形成机制。进一步的DFT计算表明，氧化石墨烯表面的含氧官能团，特别是羧基和环氧基，能够优先吸附金属离子，并提供成核位点，进而对纳米颗粒的形成和均匀生长起着重要作用。
超细纳米颗粒的高密度界面复合，有效抑制了二维石墨烯片的褶皱和堆叠行为，并形成稳定的金属氧化物/石墨烯胶体分散液，进而可通过湿法工艺加工成二维纳滤膜材料。刚性纳米颗粒的支撑和填充作用，不仅能够增加石墨烯片层间的垂直间距（~4.2nm），而且在二维面内创造了大量的曲折渗透路径，实现了系列有机染料的“高水通量-高截留率”分离，为纳滤膜“渗透性-选择性”权衡优化提供了新策略。
图片说明：“高水通量-高截留率”的金属氧化物/石墨烯纳米复合材料纳滤膜
我校为该论文的唯一通讯单位，化工学院张琬钰博士研究生为论文第一作者，龙东辉教授和牛波博士后为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金委、上海市协同创新中心项目等经费资助。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-28180-4
